... wurde am 6. Januar 1946 in Cambridge geboren.

Sein Vater war Gerichtspathologe und starb, als Barrett 14 Jahre alt war. Er besuchte gemeinsam mit David Gilmour die Cambridge High School für Jungen, wo die beiden auch auf Roger Waters stießen und kurzzeitig eine Band gründeten.

Barrett beginnt 1964 sein Kunststudium in Cambridge, wechselt aber kurze Zeit später zur Camberwell Art School in London. Im September 1965 trifft er dort Roger Waters, und tritt dessen Band, die noch aus Rick Wright und Nick Mason besteht, bei und kreiert den Namen "Pink Floyd Sound". In den Anfangsjahren ist der Name Pink Floyd eng mit der Person Syd Barretts verbunden. Er ist es, der mit seinen teils pschedelischen, teils poetischen Texten für Aufmerksamkeit sorgt.

Seine Kreativität und Phantasie wird zunehmend von der Einnahme von Rauschgiften wie LSD begleitet und führt zu einem langsamen Realitätsverlust, der trotz großem Bedauern der anderen Mitglieder nicht mehr tragbar ist. Barrett steht zum Teil minutenlang auf der Bühne ohne einen Ton zu spielen, oder spielt während der gesamten Konzertes die gleichen Griffe. Am 2. März 1968 verläßt Syd die Gruppe. Heute lebt er zurückgezogen bei Birmingham.